Ο Χρύσανθος Αιτωλός ήταν ο μεγαλύτερος αδερφός του Κοσμά του Αιτωλού. Γεννήθηκε στον Ταξιάρχη Θέρμου το 1712. Φοίτησε στη Σχολή των Βραγγιανών των Αγράφων, με δασκάλους τον Αναστάσιο Γόρδιο και τον Θεοφάνη από τη Φουρνά Ευρυτανίας. Στη συνέχεια σπούδασε μαθηματικά και φιλοσοφία στα Γιάννενα. Συνέχισε τις σπουδές του στην Πατριαρχική Ακαδημία Κωνσταντινούπολης και στην Κέρκυρα, όπου κοντά στον φιλόσοφο Νικηφόρο Θεοτόκη παρακολούθησε μαθήματα φιλοσοφίας και ρητορικής.
Το 1759 επέστρεψε στην Κωνσταντινούπολη και εργάστηκε ως δάσκαλος για τον γιο του μεγάλου διερμηνέα Νικολάου Σούτζου. Το 1763 διορίστηκε καθηγητής ελληνικών στην Πατριαρχική Ακαδημία, στην οποία δίδαξε μέχρι το 1768. Το 1769 διορίστηκε σχολάρχης (διευθυντής) της Πατριαρχικής Ακαδημίας, δάσκαλος φιλοσοφίας και μαθηματικών και διηύθηνε την Πατριαρχική Ακαδημία για πέντε χρόνια.
Το 1759 τον επισκέφθηκε στην Κωνσταντινούπολη ο Πατρο-Κοσμάς, ο οποίος πήγε στην Πόλη για να ζητήσει άδεια από το Οικουμενικό Πατριαρχείο να περιοδεύσει ανά την Ελλάδα ώστε να εμψυχώσει το φρόνημα του λαού. Ο Χρύσανθος, με μεγάλη αγάπη για τον αδελφό του, όχι μόνο μεσολάβησε στο Πατριαρχείο γι’ αυτόν αλλά και τον έφερε σε επαφή με τους κύκλους του Οικουμενικού Θρόνου.
Το 1773 κατέφυγε στη ρωσσοκρατούμενη Νάξο, όπου διορίστηκε σχολάρχης. Η φήμη του έκανε τη Σχολή του ονομαστή ως περιώνυμο παιδευτικό και πνευματικό κέντρο. Με τη φροντίδα του σχηματίστηκε πλούσια βιβλιοθήκη για τα δεδομένα της εποχής, που περιλάμβανε χρηστικά βιβλία για τη διδασκαλία και άλλες αξιόλογες εκδόσεις. Ο ίδιος διέθετε 90 τόμους, που τους κληροδότησε με τη διαθήκη του στη Σχολή της Νάξου.
Πέθανε πάμφτωχος στη Νάξο το 1785 και ενταφιάστηκε στην αυλή της Σχολής του. Αν και υπήρξε πάντα ταπεινός εργάτης του πνεύματος και της προσφοράς, ασκώντας το έργο του κυρίως στις αίθουσες διδασκαλίας, η συνεισφορά του υπήρξε σημαντικότατη στα ελληνικά γράμματα κατά την εποχή του Νεοελληνικού Διαφωτισμού. Με τον αδερφό του, Πατρο-Κοσμά τον Αιτωλό, έκαναν γνωστή και λάμπρυναν τη γη της Αιτωλίας.